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Fenton试剂强化超声波处理水中对硝基苯酚的研究

Fenton试剂强化超声波处理水中对硝基苯酚的研究

本文拟采用脉冲式超声发生器,以环境优先控制污染物一对硝基苯酚作为研究对象,研究水中对硝基苯酚超声声化学降解规律,同时进行超声声化学技术与Fenton试剂联用降解技术研究。在超声波与Fenton试剂联用(US压einon,超声那enton试剂法)降解技术研究中,以溶液pH值,

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  • 详细描述

    Fenton试剂强化超声波处理水中对硝基苯酚的研究
    摘要
    将超声波(US)/Fenton试剂法有机地结合起来,用于对硝基苯酚p-NP的降解实验,实验中发现US/Fenton试剂法降解p-NP具有明显的协同效应,结果优于Fenton试剂法与US法的简单加合个面考察了初始pH值. HzOz浓度和Fe`+浓度等因素对US/Fenton试剂法降解p-NP过程的影响结果表明,在实验范围内,溶液的初始pH值越小,分子态的p-NP比例越大,越易于进行反应;同时HzOz的利用率越高,US/Fenton试剂法对p-NP的降解效果越好HzOz和Fe`+浓度越高,}OH自由基的数量越多,OH自由基有利于p-NP的降解,因此US/Fenton试剂法对p-NP的降解效果越好。
    关键词:对硝基苯酚(PNP);超声波(US);Fenton试剂;协同效应
     
    目录
    摘要 I
    Abstract II
    一、引言 1
    1.1,水资源的现状 1
    1.2水资源的危机 1
    1.3水污染现状概述 1
    1.4酚类物质的介绍 2
    1.4.1苯酚 2
    1.4.2对氯苯酚 3
    1.4.3对氯苯酚(p-chlorophenol, 3
    1.4.4双酚 A 3
    1.4.5对硝基苯酚 4
    1.5酚类化合物的降解技术 4
    1.6含酚废水的处理方法 5
    1.6.1 物理方法 5
    1.6.2化学方法 6
    1.6.3 生物方法 8
    1.7论文构思和主要工作 8
    二、实验部分 9
    2.1实验目的 9
    2.1.1Fenton试剂的基本理论 9
    2. 1.2Fenton试剂的影响因素 10
    2.2.实验药品、仪器及设备 11
    2.3实验装置 11
    2.4实验分析方法 12
    2.4.1对硝基苯酚浓度的测定方法 12
    2.4.2对硝基苯酚光度分析工作曲线的绘制 12
    2.5反应液准备 13
    2.6实验方法 13
    2.6.1 US/Fenton试剂法的协同效应实验 13
    2.6.2  初始pH值对超声/Fenton试剂法降解水中P-NP的影响实验 14
    2.6.3 Fenton试剂构成对超声/Fenton试剂法降解水中P-NP的影响实验 14
    2.6.4  H20:投加量对超声/Fenton试剂法降解水中P-NP的影响实验 14
    2.6.5   不同反应温度对超声/Fenton试剂法降解水中P-NP的影响实验 15
    2.6.6  不控制温度对超声/Fenton试剂法降解水中P-NP的影响实验 15
    三、结果与讨论 16
    3.1US/Fonton试剂法的协同效应 16
    3.2pH值的影响 16
    3.3Fenton试剂构成的影响 17
    3.4Fenton试剂加入量的影响 18
    3.5温度的影响 19
    3.6小结 20
    4、结论与展望 20
    4.1结论 20
    4.2展望 21
    致谢 23
    英文翻译 24
    译文 26
     
    1、课题的研究意义
    目的:(1)研究单独超声波降解对硝基苯酚废水的影响因素、降解动力学及其降解。
    (2)研究各因素对超声降解水中对硝基苯酚的影响及降解规律,从中推导出水中对硝基苯酚的超声降解反应动力学模型。
    (3研究了用超声波技术降解水中对硝基苯酚。探讨了对硝基苯酚初始浓度、溶液初始 pH 值、声能密度及反应温度等因素对降解效果的影响及规律。
    (4)研究了Fenton试剂强化超声波(US/Fenton)技术对水中对硝基苯酚(PNP)的降解效果,
    (5)研究各因素对超声/Fenton试剂法降解水中对硝基苯酚的影响。
    意义 :硝基取代酚属于国家严格控制排放的有毒物质,难于生物降解。对硝基苯酚(P一NP)是一种环境优先控制污染物,生产中排放出大量高浓度对硝基苯酚废水,若直接排放不仅会严重污染环境,还会造成资源的巨大浪费。超声声化学降解技术为我们开辟了一条新的途径。声化学法自身具有能耗低、少污染和无污染等特点,超声波声解能将水体中有害有机物转变为COZ、HZO、无机离子或转变为毒性较小的有机物。而且超声波设备简单,容易操作,是一种安全洁净,有发展前途的高效废水处理技术。
    2、课题的基本内容
    原理:废水中有机物在超声波作用下降解不是超声波与有机物分子直接作用的结果,空化作用是主动力,水在超声波场中空化过程是水集中声场能量并迅速释放的过程。足够强度的超声波特别是低频和中范围内的超声波通过水时,在声波负压半周期,如果声压幅值超过液体内部静压强,存在于水中的微小气泡(空化核)就会迅速增大,在相继而来的声波正压周期中气泡又很快绝热压缩而崩溃。这种气泡瞬间破灭的现象称为空化。在崩溃瞬间产生瞬间高压,气泡中的温度接近5000K,压力超过50MPa[1],气泡与水界面处温度可达2000K,几微秒后,该热点迅速冷却,温度变化达109K/s[2],伴随着对介质产生强烈的冲击波和时速高达400km的射流,从而为有机物的降解创造了一个极端的物理环境。超声化学反应就是在空腔形成、振荡、生长、收缩、崩溃及其由此所引发的各种物理、化学变化过程中引发的。
    超声声化学降解技术为我们开辟了一条新的途径。不过在应用过程中发现,在处理对硝基苯酚废水时,单独超声处理效率较低。Fenton 试剂氧化能力很强,尤其适用于处理对生物毒性较大的工业废水。考虑界水氧化。超声化学法和 Fenton 试剂的特点,本实验采用超声/Fenton 试剂法联用来处理对硝基苯酚废水,考察其各种影响因素对对硝基苯酚降解效果的影响,为将其推广到工业应用中,打下理论基础。
    实验内容:1. 实验仪器及试剂
    1.仪器
    KH3200B型超声波水浴处理器:昆山禾创超声仪器有限公司,超声波工作频率:40KHz± 10%。
    pHS-3C精密pH计,
    普析 T6紫外分光光度计,
    日立 uv-1200紫外扫描仪。
    恒温振荡器 SHA -C
    数控超声波清洗器 KQ -500DB
    紫外分光光度计 Spectrumlab 752S(所用波长入为:
    酸性条件((pH=3}4),  }=317nm;碱性条件((pH=11),  }=400nm。)
    精密 pH 计 pHS -3C
    精密电子天平 JA2003
    2,试剂
    180mg/L[10]的对硝基苯酚溶液。30%双氧水,七水合硫酸亚铁,硫酸,氢氧化钠,其规格全部采用分析纯(AR)。
    Fenton试剂法:Fenton试剂是于1894年最早从法国人那里提出的,其产生是由Fe2+离子结合 H2O2得到的,其中 Fe2+的核心作用是用做同质催化剂,而起氧化作用的则主要是 H2O2[27]。其作用的机理主要有以下两种,一是羟基自由基中间体反应机理,二是高价铁-氧中间产物反应机理。前者是指Fe2+离子催化H2O2分子并能将其分解生成羟基自由基(·OH),同时继续引起裂解,进而得到更多的其他种类的自由基,这些自由基具有强氧化性,整个过程是一个非常复杂的反应体系,其中在整个反应中Fe2+起到了激发和传递的关键作用,促进持续进行链反应,直到 H2O2消耗殆尽,从而使有机物得到氧化;后一种理论则认为 Fenton 氧化过程中没有·OH 生成,而是 H2O2对 Fe2+亲核加成得到的中间体与体系中的各种物质作用生成不同的产物。
    3.反应液准备
    1.储备液的配制与保存:准确称取500mg对硝基苯酚,溶于二次纯水中,稀释至500ml,得到浓度为1000mol/L的溶液。将溶液置于棕色试剂瓶放入冰箱冷藏保存。
    2.使用液的配制:临用前,将储备液稀释至一定浓度,待用。
    3.取一定体积配制好的反应液进行降解反应。
    4.实验方法
    将对硝基苯酚模拟废水中加入一定配比的Fenton 试剂,调节 pH,加入一定量的双氧水和七水合硫酸亚铁后、迅速置于事先已经预热至 25℃的数控超声清洗器中振荡一段时间,待反应完全后,静止一定时间,然后采用紫外分光光度计对其浓度进行分析。
    5.实验台面的整理
    论文的方法和手段:
    本论文研究的方法均是按照(环境监测常用方法标准)中国家严行规定的。
    本论文所采用的的手段:阅读中国知网提供的文献,阅读中国知网提供的实验文件,图书馆查阅相关资料,网上搜索关键字。
     
    参考文献
    [1] 钱文婧,贺灿飞. 中国水资源利用效率区域差异及影响因素研究[J]. 中国人口.资源与环境, 2011, 卷缺失(2): 54-60.
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    [3] 于惠芳,马峥,张振良. 饮用水处理技术进展[J]. 环境保护, 1999, 卷缺失(5): 13-17.
    [4] 陈启昌. 含酚废水处理技术研究[D]. [出版地不详]: 华东理工大学, 2012.
    [5] 张静. 超声降解酚类污染物[D]. [出版地不详]: 河北师范大学, 2014.
    [6] 张波. 两种酚类污染物的激光闪光光解和紫外光降解研究[D]. [出版地不详]: 安徽农业大学, 2012.
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    [10] 许春建,王卉,吕东来,等. US/Fenton试剂法在水体系中降解对硝基苯酚的研究[J]. 高校化学工程学报, 2005, 卷缺失(4): 567-570.
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