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第一个球形超分子的树枝状聚合物的自组装在新型热致立方液晶相上的合理设计和用X射线分析确定其形状
前言
树枝状聚合物的发现和随后的拓展研究大幅增加了我们合成物质的能力，它使我们第一次有能力去合成那些复杂的大分子和超分子体系，这些体系具有可控的结构、可以较好预测和定义的形状、功能、特性和纳米器件的制造潜力。其详尽的收敛制备方法最初是基于共价和超分子化学的方法朝着加速物质合成技术的方向发展，为树枝状聚合物的研究做准备。树枝状聚合物在溶液中表现出的球形形状被广泛接受。然而，很少有人知道他们在熔体和固体状态的形状，虽然它们很多新的不同寻常的物理特性和功能在很多情况下取决于它们的形状。各种间接方法并不能很容易区分出是一种物质还是多种物质的聚集体，但是它表明树枝状分子在固体和熔融状态下可以采取球形和棒状的形状。
方案1。示意图（一）自组装超分子聚合物12-ABG为圆柱形的柱状六方液晶超分子组装后形成的，（b）自组装超分子树枝状12G2-AG成球形、立方液晶超分子组装后形成的。
我们详细阐明的合成策略为树枝状大分子、大分子和超大分子的树枝状聚合物提供了一个分子工程的方法，它呈现出了在结晶度方面可预测的良好定义的形状，规则的和混乱的融合在一起的状态，例如液晶和等方性晶态。此形状是负责形成一个有序的液晶或结晶组件，这是通过X-射线衍射技术分析，并在树枝状聚合物的尺寸、形状和它们的内部顺序上产生直接信息。圆柱形树枝状聚合物分子可以通过多态性的刻画和树枝状分子的自组装有条不紊的得到，它展现了一个渐渐缩小的扇形。按照同样的假设，对于球形树枝状、锥形树枝状分子应该可以使用同样的技术。
方案一概述的方法对于我们在实验室开发具有扁平锥形和圆锥形的树枝状聚合物最为有效。扁平锥形树枝状分子是由3,4,5-三苄氧基苯甲酸（12-ABG，G代表没食子酸酯）合成的（方案1a），而3,4,5 -三苄氧基苯甲酸可用于合成圆锥形状树枝状聚合物（方案1b）。从体系一得到的分子图形显示出带着烷基的外部苄基醚键的一元取代物只在四位允许它们绕着苄基醚键独立自由旋转。因此，这些树枝状分子可以被安装到一个扁平的锥形形状里。同样的带有烷基的苄基醚键在它们3,4,5位的取代（方案1b）只允许有一个受限制的协同旋转，这要求两个苄基醚键近似的垂直在一个的内部。这种协同的旋转有利于形成锥形的树枝状分子。此外，这些结构的差异也在相对应的外部分子的表面产生了不同的曲率。界面曲率在溶致液晶和相关的热致液晶相的形成过程中扮演着及其重要的作用。一个溶致液晶相几何方面的详细讨论支持了分子设计的合理性，在那些出版物上报道的树枝状分子的相态行为也支持了这些信息。与此相反，溶致离子的丰度和生物学意义显示出热带系统所呈现出的相似的阶段是已知的。
该刊物报道的前四代树枝状分子的合理设计，合成和表征，作为一个代号功能，分别展示了锥形和半球形的差别。这些树枝状分子的自组装形成的超大分子的树枝状聚合物显示出球形的形状，产生的新型热致立方相通过X射线衍射分析首次证实和定量描述了在一个有序的状态下树枝状分子呈球形这一被广泛怀疑的现象。